「unsuccessfully」は「成功しない」という意味の接頭辞「un-」と「成功」から来た「successful」から派生しています。

「unsuccessful」は古フランス語の「success」から変化し、現代英語の「unsuccessful」になりました。

最初は「成功を収めない」という意味で、現代でもその意味はほぼ同じです。